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Attorno al '65 Marley era entrato in contatto con i princìpi della religione Rasta e stava sviluppando una propria forma di devozione nei confronti di Hailè Selassiè, l'imperatore etiope considerato dai credenti del rastafarismo un'entità divina. Questa fede, che lo accompagnò per il resto dei suoi giorni e che fu un forte argomento per la sua musica, accrebbe il suo orgoglio e le sue motivazioni, al punto da convincerlo a raggiungere nuovi obbiettivi anche a livello artistico, primo fra tutti quello di aprire una propria etichetta discografica. Per farlo intraprese la prima delle sue permanenze in America con l'intenzione di raccogliere il denaro necessario, raggiungendo inoltre la madre. Vi rimase più di un anno, accettando qualunque lavoro, ma tenendosi sempre distaccato dai canoni che governavano una società così lontana da ciò a cui lui aspirava nella vita. Tornato a St. Ann, raccolse nuovamente il gruppo e aprì la Soul Records, un primo tentativo, parzialmente fallimentare, di realizzare il suo sogno. Il favore del pubblico per dischi come The Man Is Black non si rispecchiò nel successo commerciale sperato.

Nel frattempo si era creato un grande fervore musicale in Giamaica, il sentore di essere sull'orlo di qualcosa pervadeva ogni produzione artistica. Con ogni probabilità quel "qualcosa" sbocciò con l'incontro artistico e umano tra Bob Marley e Lee Perry. Questi era una delle figure leggendarie dei sound system giamaicani negli anni Sessanta, un genialoide della manipolazione sonora che si era fatto conoscere attraverso il talento nel mixare i 78 giri in vinile dell'epoca e la capacità di combinare con estro reggae e rock-steady, filtrando il tutto attraverso personali tecniche di dub. Nelle mani di Perry, la voce e la musica di Marley assunsero una nuova profondità, densità e spessore, mai avuti prima. Al successo di questo nuovo suono contribuirono non poco i giovani musicisti che facevano parte del gruppo degli Upsetters, la band dello studio del produttore. Il bassista Aston Barret e il fratello Carlton alla batteria entrarono a far parte dei Wailers divenendone elementi insostituibili.

In quello stesso periodo Marley fondò una nuova etichetta, la Tuff Gong (il nome con il quale era conosciuto nelle strade del ghetto) e nel '70, con la casa discografica inglese Trojan, pubblicò l'album Soul Rebels. Fu proprio dall'Inghilterra che il nuovo suono del reggae e il volto di Marley acquistarono importanza agli occhi del mondo intero. Cruciale fu a questo proposito l'incontro con il giovane produttore inglese Chris Blackwell, fondatore della Island Records, per la quale i Wailers registrarono Catch A Fire nel '73. Il disco non solo sancì l'inizio del rapporto tra il gruppo giamaicano e una delle più importanti etichette indipendenti dell'epoca, ma inaugurò una nuova stagione musicale che stava per coinvolgere il mondo intero. Era nato un nuovo reggae che incorporava sonorità rock, soul, blues e funky.

Nello stesso anno uscì anche Burnin', un album decisamente più orientato verso il blues, dalle sonorità più acustiche e naturali, nonché contenitore di brani destinati a entrare nella storia come I Shot The Sheriff e Get Up Stand Up. Fu anche l'ultimo che vide insieme Marley, Tosh e Wailer. La leadership di Marley era difficile da tollerare e i dissidi fra i tre si fecero sempre più aspri. Natty Dread, che uscì l'anno seguente privo quasi del tutto dei contributi di Tosh e Wailer, vide protagonista un Marley più introspettivo, in esplorazione del blues, della propria spiritualità, degli insegnamenti rasta e della protesta politica. Il brano No Woman No Cry in esso contenuto fu il suo primo successo su scala mondiale.